作為一種新興的電池技術(shù),可充電鎂金屬電池在克服傳統(tǒng)鋰離子電池面臨的安全、成本和資源可持續(xù)性問題方面顯示出巨大的前景。然而,缺乏商業(yè)上可行的Mg2+離子電解質(zhì)阻礙了其進(jìn)一步發(fā)展。針對(duì)上述問題,我校材料科學(xué)與工程學(xué)院李桂村教授、張忠華副教授,聯(lián)合中科院青能所崔光磊研究員在鎂電池電解液及鎂沉積界面形態(tài)方面進(jìn)行了深入研究,并取得階段性進(jìn)展。以青島科技大學(xué)為第一通訊單位,研究內(nèi)容以“Reviving Multivalent-metal Anodes in Simple Salt Electrolytes via Component Modifier Design”為題,發(fā)表在國際頂級(jí)學(xué)術(shù)期刊《Angew. Chem. Int. Ed.》(IF=16.6)上,第一作者為材料學(xué)院研究生周航。

組分改性劑的設(shè)計(jì)原則
研究團(tuán)隊(duì)首次提出了在簡單鹽電解質(zhì)中恢復(fù)鎂(鈣)金屬陽極的組分改性劑的重要設(shè)計(jì)原則。基于供電子和/或吸電子取代基對(duì)Br-C鍵離解反應(yīng)性影響的分子級(jí)設(shè)計(jì)原理。具體來說,在溴苯基配合物上接枝和/或取代-F、-NH2、烷基、叔胺官能團(tuán)可以有效地操縱它們對(duì)鎂金屬及其表面氧化物的反應(yīng)性,這是由于通過耦合電負(fù)性和/或p-π共軛、σ-π超共軛效應(yīng)增強(qiáng)和/或削弱了Br-C鍵。因此,選擇1-(3-溴苯基)-N,N-二甲基甲胺(BPDMA)是因?yàn)榕c其他組分改性劑相比,它顯示出平衡的Br-C鍵解離反應(yīng)性、對(duì)Mg箔的適度腐蝕性、高溶解度和較低的析氫反應(yīng)傾向。BPDMA作為添加劑首次實(shí)現(xiàn)了優(yōu)異的鎂電鍍/剝離性能,如超長的循環(huán)壽命(超過3000次循環(huán),250天)、低鎂電鍍過電位(~250 mV)和99.39%的滿意庫侖效率。此外,這種簡單的組分改性策略也可以擴(kuò)展到低成本的Mg(SO4)2基電解質(zhì)和Ca2+離子電解質(zhì),證明了其優(yōu)越性和通用性。
本研究得到了國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目、山東省自然科學(xué)基金、山東泰山學(xué)者項(xiàng)目、青島新能源山東實(shí)驗(yàn)室開放項(xiàng)目的資助。