近日，我校化工學(xué)院張超副教授、呂志果教授團隊在甲烷重整、催化析氫領(lǐng)域取得系列進展。相關(guān)成果分別發(fā)表于Chemical Engineering Journal(2篇)、Journal of Colloid and Interface Science(2篇)、Fuel(2篇)等國際知名期刊。
在CH4-CO?重整領(lǐng)域，碩士研究生高永生提出一種疏水驅(qū)動策略，成功制得活性位高分散的PtNi合金@Zr摻雜3D空心花狀MgAl?O?微球催化劑（Zr-PtNi@AMO）。550°C催化反應(yīng)30小時，Zr-PtNi@AMO的CH4和CO2轉(zhuǎn)化率未明顯下降，表現(xiàn)出優(yōu)異的抗燒結(jié)和抗積碳性能。研究發(fā)現(xiàn)催化劑獨特的抗積碳性能歸因于Zr摻雜引入的氧空位，提高了氧的遷移能力，抑制了積碳的生成。此外，Zr摻雜還能夠增加堿性活性位點，從而增強對CO?的吸附與活化能力，加速碳物種的轉(zhuǎn)化。此外，研究發(fā)現(xiàn)CH氧化路徑的有效能壘比C氧化路徑低1.01 eV，這也有助于抑制積碳的形成（Journal of Colloid and Interface Science(2025), doi: https://doi.org/10.1016/j.jcis.2025.01.101）。
甲烷重整領(lǐng)域的研究工作
在光催化析氫領(lǐng)域，博士研究生張德魯采用液滴微反應(yīng)器-陽離子交換策略，將Rh分級結(jié)構(gòu)（RhHS）和Rh納米簇（RhNCs）負(fù)載于雪花狀CdZnS（CZS）結(jié)構(gòu)上。RhHS/RhNCs/CZS在光催化析氫反應(yīng)中的析氫效率為926.0 μmol h?1 g?1，相較于CZS和CdS分別提升了5.9倍和10.5倍（Chemical Engineering Journal499 2024 156123）。張德魯博士還通過Pt-N3鍵將Pt活性位點錨定在具有缺陷的g-C3N5-x-O上，制得的Pt SAs/g-C3N5-x-O在光催化析氫中表現(xiàn)出卓越的析氫效率（1809.2 μmol/h·g?1），分別為原始g-C3N5、Pt NPs/g-C3N5-x-O和Pt SAs/g-C3N5的119.0倍、2.7倍和3.29倍。密度泛函理論（DFT）計算揭示了Pt到N的電子轉(zhuǎn)移路徑，并在g-C3N5-x-O中N原子周圍形成電子富集區(qū)域。這一特性不僅極大地加速了電荷分離，還顯著降低了H*生成的能壘（|ΔG?*| = 0.18 eV）（Chemical Engineering Journal505，2025，159567）。此外，課題組在原子尺度上將單原子銠（Rh?）成功錨定于中空微花狀MoS?/富硫空位CdZnS（CZS-SVs）上，從而顯著提升了H2的產(chǎn)率。密度泛函理論（DFT）計算表明，在MoS2/CZS-SVs上引入銠單原子位點能夠顯著促進電子轉(zhuǎn)移，從而將H*中間體轉(zhuǎn)化為H2。此外，原位拉曼分析進一步證實了銠和硫的雙質(zhì)子還原活性位點的存在。（Journal of Colloid and Interface Science(2025), doi: https://doi.org/ 10.1016/j.jcis.2025.01.104）。
光催化析氫領(lǐng)域的研究工作
在電催化析氫領(lǐng)域，碩士研究生劉倩將Pt單原子（Pt SAs）和Mo原子整合到PtNi/C中，成功合成了Pt單原子/Mo摻雜PtNi八面體/碳載體催化劑（Pt SAs/Mo-PtNi/C）。研究發(fā)現(xiàn)，Mo原子被摻入PtNi合金八面體結(jié)構(gòu)中并置換部分Pt原子，形成Mo-PtNi八面體。并且，被置換的Pt原子能夠附著于碳基底表面，形成Pt單原子（Fuel 381 (2025) 133356）。碩士研究生蔣璐璐提出一種簡單的一體化自組裝方法，成功合成了核殼結(jié)構(gòu)PtNi合金@Ni(OH)?薄膜電催化劑（PtNi@Ni(OH)2）。在PtNi@Ni(OH)2中，核殼結(jié)構(gòu)的PtNi合金納米顆粒均勻分布于Ni(OH)2薄膜上。由于PtNi合金與Ni(OH)?之間顯著的協(xié)同作用，所制備的PtNi@Ni(OH)?在僅9 mV的極低過電位下即可實現(xiàn)10 mA cm?2的HER電流密度。（Fuel 380 (2025) 133088）。
電催化析氫領(lǐng)域的研究工作
以上工作得到了國家自然科學(xué)基金、山東省自然科學(xué)基金和我校高層次人才啟動基金的資助。
