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聚對(duì)苯二甲酸乙二醇酯（PET）市場(chǎng)份額約占塑料總產(chǎn)量13%，產(chǎn)量逐年增長(zhǎng)，廢棄PET也隨之增加。廢棄PET在自然環(huán)境難降解，主要處理方式是填埋和焚燒，但填埋會(huì)污染環(huán)境，焚燒會(huì)排放有毒氣體、微塑料和固體殘?jiān)＝陙?lái)，利用電化學(xué)技術(shù)回收升級(jí)廢棄高分子逐漸成為研究熱點(diǎn)。其中，通過(guò)電化學(xué)催化氧化策略將PET的水解產(chǎn)物乙二醇（EG）升級(jí)為高附加值化學(xué)品乙醇酸（GA）市場(chǎng)潛力巨大。然而，EG分子有兩個(gè)對(duì)稱的CH?OH基團(tuán)，選擇性地氧化其中一個(gè)基團(tuán)，同時(shí)保留另一個(gè)并防止其過(guò)度氧化極具挑戰(zhàn)性。因此，優(yōu)化催化劑的電子構(gòu)型以選擇性吸附中間物種并避免GA過(guò)度氧化，對(duì)產(chǎn)物選擇性至關(guān)重要。此外，增強(qiáng)反應(yīng)物/產(chǎn)物的傳質(zhì)對(duì)于獲得高氧化電流（產(chǎn)率），同時(shí)通過(guò)防止目標(biāo)產(chǎn)物的再吸附以避免過(guò)度氧化也至關(guān)重要。傳質(zhì)/電荷轉(zhuǎn)移和電子構(gòu)型都高度依賴于電催化劑的結(jié)構(gòu)和電子特性。因此，開(kāi)發(fā)新型高效電催化劑，以協(xié)同優(yōu)化傳質(zhì)/電荷轉(zhuǎn)移和電子構(gòu)型，對(duì)反應(yīng)活性和選擇性至關(guān)重要。

針對(duì)上述問(wèn)題，我校材料科學(xué)與工程學(xué)院泰山學(xué)者姜魯華教授團(tuán)隊(duì)在PET廢塑料增值催化劑的研究方面獲新進(jìn)展，相關(guān)成果以“Self-assembled gap-rich PdMn nanofibers with high mass/electron transport highways for electrocatalytic reforming of waste plastics”為題，發(fā)表在國(guó)際材料領(lǐng)域TOP期刊Advanced Materials上（影響因子27.4）。全文鏈接：https://doi.org/10.1002/adma.202411148。該工作以青島科技大學(xué)為第一單位，材料學(xué)院姜魯華教授為通訊作者，材料學(xué)院副教授劉松良為第一作者。

PdMn納米纖維電催化PET升級(jí)轉(zhuǎn)化為GA示意圖

本研究報(bào)道了一種Cl?/O?刻蝕輔助自組裝策略，用于合成具有高效傳質(zhì)/傳荷通道的自組裝富間隙PdMn納米纖維，以大幅提升工業(yè)級(jí)電流下PET廢塑料的電催化重整效率。自組裝的PdMn納米纖維在PET升級(jí)轉(zhuǎn)化為GA的過(guò)程中展現(xiàn)出卓越的電催化活性，在流動(dòng)電解槽中，于0.75 V（vs. RHE）下電流密度可達(dá)223 mA cm?2，GA的選擇性高達(dá)95.6%，法拉第效率達(dá)到94.3%。密度泛函理論計(jì)算、X射線吸收光譜以及原位電化學(xué)傅里葉變換紅外光譜研究表明，引入高親氧性的Mn使Pd的d帶中心下移，從而優(yōu)化了反應(yīng)中間體在PdMn表面的吸附能，有利于高附加值產(chǎn)物乙醇酸的脫附。計(jì)算流體動(dòng)力學(xué)模擬證實(shí)，富間隙的納米纖維結(jié)構(gòu)強(qiáng)化了傳質(zhì)，從而實(shí)現(xiàn)工業(yè)級(jí)電流催化重整。

以上研究獲得國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目、山東省自然科學(xué)基金重大基礎(chǔ)研究項(xiàng)目、山東省泰山學(xué)者計(jì)劃、國(guó)家資助博士后研究人員計(jì)劃等項(xiàng)目的資助。