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近日，化工學(xué)院張超副教授、呂志果教授在催化制氫領(lǐng)域取得新進(jìn)展。相關(guān)成果以“I single-atom doped P-rich CoPn nanocluster@CoP with enhanced HER”（DOI: 10.1002/smll.202403170）為題發(fā)表在國(guó)際知名期刊Small（IF=13.3）。化工學(xué)院2022級(jí)碩士研究生王海鵬為第一作者，張超副教授及呂志果教授為共同通訊作者，青島科技大學(xué)為唯一通訊單位。

課題組通過碘單原子(I_SA)摻雜磷化策略成功制備了新型I_SA摻雜的富磷磷化鈷團(tuán)簇@CoP基底的珊瑚管狀析氫催化劑（I_SA-CoP_n/CoP）。該催化劑首次將I_SA和富P的CoP_n納米團(tuán)簇?fù)诫s于磷化鈷基底中,I_SA-CoP_n/CoP表現(xiàn)出了優(yōu)異的析氫性能，在0.5 M H₂SO₄溶液中表現(xiàn)出僅44和81 mV的低過電位，以驅(qū)動(dòng)10和100 mA cm^-2電流密度。此外，其Tafel斜率（41.2 mV·dec^-1）也遠(yuǎn)低于純CoP（84.4 mV·dec^-1）。

經(jīng)過研究，I_SA-CoP_n/CoP催化劑的優(yōu)異性能可以歸因于I_SA和富P的CoP_n納米團(tuán)簇在CoP基底中表現(xiàn)出的獨(dú)特協(xié)同效應(yīng)。I_SA和富P的CoP_n納米團(tuán)簇可以優(yōu)化H在CoP體系中的吸附能，加速HER在CoP體系中的動(dòng)力學(xué)過程。原位拉曼測(cè)試直接觀察到中間I-H鍵振動(dòng)峰，表明I_SA摻雜直接參與了H⁺還原的Volmer步驟。同時(shí)，密度泛函理論（DFT）計(jì)算表明，富P的CoPn納米團(tuán)簇由于其接近于零的氫吸附能（-0.12eV）而成為優(yōu)秀的H脫附中心，有助于Heyrovsky和Tafel步驟。本研究為I_SA摻雜CoP基催化劑的設(shè)計(jì)提供了新的思路。

以上工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、山東省自然科學(xué)基金和我校高層次人才啟動(dòng)基金的資助。