鋰硫電池理論比容量和能量密度分別可達1675 mAh g-1和2600 Wh kg-1，且活性物質硫資源豐富、價格低廉，能夠有效滿足未來高性能儲能系統(tǒng)對能量密度和成本的雙重需求。但是由于活性物質硫以及放電產物較差的導電性、可溶性LiPSs的穿梭效應、放電過程中體積膨脹問題，導致硫的利用率低、硫陰極氧化還原動力學緩慢以及容量衰減快。
近日，呂清良和王磊教授團隊針對目前鋰硫電池所面臨的問題，構建了一系列高導電性、強吸附能力和高效催化活性的正極催化劑，顯著提升了鋰硫電池的電化學性能。相關成果以“Heteroatom‐doping modulates metal‐support interactions in carbon‐supported cobalt catalysts to accelerate polysulfide redox for lithium–sulfur batteries”和“Bimetallic organic framework nanocages enhance polysulfide trapping and redox kinetics in lithium-sulfur batteries”為題分別發(fā)表在國際知名期刊Advanced Functional Materia（影響因子：18.5）和Journal of Materials Chemistry A（影響因子：10.7）上。青島科技大學為第一通訊單位，碩士生孫銀靜為論文第一作者，呂清良教授、王磊教授為論文共同通訊作者。
前期，團隊設計并制備了高度分散的鈷（Co）納米粒子嵌入硫、氮共摻雜的空心鏈狀碳球（Co@SNC），作為鋰硫電池的雙功能宿主催化劑。摻雜的硫原子可以有效調節(jié)Co納米粒子與碳基體之間的金屬-載體電子相互作用，從而引起電荷重分布并提高d軌道能級。Co@SNC的空心鏈狀結構協同抑制了LiPSs的穿梭效應，并實現高硫負載和快速的電荷/質量傳遞。這些特點使得基于Co@SNC的鋰硫電池具有高可逆容量、優(yōu)異的倍率性能以及長周期穩(wěn)定性。為了進一步提高暴露活性位點數量，提高對多硫化物的吸附和催化轉化，團隊通過化學蝕刻、連續(xù)的陽離子和配體交換反應制備了一種具有中空納米籠結構的新型導電雙金屬MOF（CoZn-HTP）。實驗結果表明，摻雜的Zn原子誘導產生了更多的活性電子，并優(yōu)化了CoZn-HTP中的d軌道能級，從而提高了對LiPSs的吸附能力和催化轉化效率。獨特的中空納米籠結構可以容納更多的硫，并促進電荷傳輸。得益于多重結構優(yōu)勢，基于CoZn-HTP電極的Li-S電池表現出優(yōu)異的電化學性能。
論文鏈接：
https://doi.org/10.1002/adfm.202421780
https://doi.org/10.1039/D5TA00250H
