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近日，我校化工學(xué)院張超副教授，呂志果教授團(tuán)隊(duì)在CH₄-CO₂干重整（DRM）領(lǐng)域取得新進(jìn)展。相關(guān)成果以“Sinter-resistant Single Core PtNi Alloy@SiO₂Channels (d≈20nm) Catalysts for Dry Reforming of Methane”為題發(fā)表在國(guó)際知名期刊ACS Sustainable Chemistry & Engineering（IF=7.1）。化工學(xué)院2022級(jí)碩士研究生高永生為第一作者，張超副教授為通訊作者，青島科技大學(xué)為第一通訊單位。

課題組通過(guò)頂端生長(zhǎng)碳納米管(CNTs)模板策略，成功制備了單核PtNi alloy@SiO₂通道(d≈20nm)催化劑(PtNi@SiO₂)。該催化劑獨(dú)特的單核核殼結(jié)構(gòu)有效阻止了金屬顆粒的遷移和團(tuán)聚。在550℃下，PtNi@SiO₂在DRM反應(yīng)中的CH₄和CO₂轉(zhuǎn)化率分別達(dá)到了31.5%和34.1%，經(jīng)過(guò)40 h的穩(wěn)定性試驗(yàn)，幾乎沒(méi)有觀(guān)察到金屬燒結(jié)現(xiàn)象。此外，在700℃下12 h的DRM穩(wěn)定性試驗(yàn)中，PtNi@SiO₂仍然保持著較高的反應(yīng)物轉(zhuǎn)化率(X_CH4=72.81%, X_CO2=75.49%)和催化穩(wěn)定性。

經(jīng)過(guò)研究，PtNi@SiO₂催化劑優(yōu)異的催化性能可歸因于其獨(dú)特的單核約束功能和PtNi合金的協(xié)同效應(yīng)。獨(dú)特的SiO₂通道既可以阻止金屬顆粒的團(tuán)聚又可以加速碳酸鹽和甲酸鹽等中間體的傳質(zhì)和分離。通過(guò)原位紅外測(cè)試，CH₄和CO₂首先吸附在金屬顆粒的表面進(jìn)行活化，因此PtNi@SiO₂催化劑上的DRM反應(yīng)遵循Langmuir-Hinshelwood (L-H)機(jī)理。同時(shí)，密度泛函理論（DFT）計(jì)算表明，與純Ni相比，PtNi合金可以將CH₄和CO₂的最高解離能壘分別降低0.6和0.2 eV，從而提高其DRM活性。本研究為制備新型抗燒結(jié)、抗積碳PtNi合金催化劑提供了新的思路。

以上工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、山東省自然科學(xué)基金和我校高層次人才啟動(dòng)基金的資助。

論文鏈接：https://doi.org/10.1021/acssuschemeng.4c04812