單壁碳納米管可以看作是由sp2碳構成的準一維單層中空結構，由于管壁中碳原子排列方式的差異，碳納米管呈現(xiàn)以手性指數（n,m）標定的不同結構，最終決定了單壁碳納米管的本征光學、電學等特性。由于單壁碳納米管是在催化劑粒子表面成核生長的，納米催化劑個體的差異和生長微環(huán)境的不同，導致了合成的碳納米管結構的多樣性，限制了單壁碳納米管的高端應用。自1993年單壁碳納米管正式發(fā)現(xiàn)以來，制備結構均一、手性可控的單壁碳納米管一直是生長領域的圣杯。在合成過程中，大部分催化生長的單壁碳納米管遵循傳統(tǒng)螺旋位錯理論，即具有小手性角的近鋸齒型碳管在生長動力學上是非常不利的，在最終碳管產品中的含量極低。例如，在商品化HiPco碳管中，（9,1）管的含量不足1%，限制了（9,1）等近鋸齒形碳管的后續(xù)分離和下游應用。
在前期工作的基礎上，化學院何茂帥教授課題組與校內外相關課題組合作，開發(fā)了一種二氧化硅負載的釕金屬催化劑，并利用化學氣相沉積法合成了目前手性分布最窄的單壁碳納米管粉體。其中，近鋸齒形單壁碳納米管的含量超過了34%。以制備的碳管粉體為原料，采用凝膠色譜柱法進行單一手性分離的結果顯示，樣品中的優(yōu)勢組分，包括（9,1）和（9,2）碳管等，極易通過簡單的兩步分離法獲得純度超過92%的溶液，而且其分離效率是商品化HiPco碳管的一百多倍（圖a）。不同于傳統(tǒng)的生長動力學理論，近鋸齒形碳管在生長過程中的富集歸因于碳管生長的決速步為碳原子在釕催化劑中的擴散（圖b），闡釋了不同手性角的單壁碳納米管的長度和豐度在產物中大致相同的原因。研究成果不僅進一步完善了碳納米管的生長動力學，而且為近鋸齒形單壁碳納米管的高效制備提供了新策略。
圖（a）單壁碳納米管的高分離效率和（b）生長動力學示意圖。
相關研究成果在Science Advances（10, eadn6519 (2024)；DOI：10.1126/sciadv.adn6519）在線發(fā)表，論文第一作者為化學院碩士生李雅涵和中科院物理所李林海，通訊作者為青島科技大學何茂帥教授、中科院物理所劉華平研究員、青島科技大學李志波教授和北京大學張錦院士。相關工作得到了山東省重大基礎研究基金（ZR2019Zd49）和山東省泰山學者人才工程（tstp20230627）等項目的支持。
